La poesia di Alberti assume sempre più un tono ironico e straziante, come nelle poesie burlesche Yo era un tonto y lo que he visto me ha hecho dos tontos (1929), Sermones y moradas (1929-1930) e nell’elegia civica Con los zapatos puestos tengo que morir (1930). A partire dal 1931 si dedica al teatro, portando in scena El hombre deshabitado e El adefesio. Successivamente visita diversi paesi europei, grazie a una borsa di studio concessa dalla Junta de Ampliación de Estudios, per studiare le nuove tendenze teatrali.

Nel 1933 scrive Consignas e Un fantasma recorre Europa, e nel 1935, 13 bandas y 48 estrellas. Nel 1939, al termine della Guerra Civile spagnola, emigra nella Repubblica Argentina. Prolungatosi fino al 1963, l’esilio a Buenos Aires non interrompe la sua attività letteraria. La casa editrice di Gonzalo Losada pubblica la raccolta Poesía (1924-1939), esce Entre el clavel y la espada (1941) e Alberti compone una trilogia drammatica, di stampo neopopolare, composta da El trébol florido (1940), El adefesio (1944) e La Gallarda (1944-1945).

Nel 1941 nasce sua figlia Aitana e, a partire dal 1949, con Juan de Mairena nei suoi pensieri, scrive le poesie che comporranno il volume Coplas de Juan Panadero, nella cui prima edizione l’autore figura come collezionista e amico di Juan Panadero, un poeta del popolo, rifugiato dopo la Guerra Civile e vagabondo per l’Iberoamerica. Nel 1951 completa due omaggi alla sua terra d’accoglienza, Buenos Aires, in Tinta China e Baladas y canciones del Paraná. Un anno dopo viene pubblicata l’edizione di Retornos de lo vivo lejano.
Durante gli anni Cinquanta, sempre più popolare tra i lettori di tutto il mondo, Alberti continua a viaggiare. In diverse occasioni visita varie zone del blocco comunista, ammirando la bellezza di paesi come la Cina e l’ex Unione Sovietica. E il 28 maggio 1963, dopo quasi ventiquattro anni di vagabondaggio in Argentina, Alberti arriva a Roma, stabilendosi — non a caso — nel popoloso quartiere di Trastevere. Lì continuerà a scrivere e, con lo stesso impegno, si dedicherà alla sua attività di pittore. Studia nuove tecniche di incisione, litografia e acquaforte, e produce una ricca produzione grafica. Proprio quell’anno riceve una buona notizia: in Spagna viene pubblicata Summa taurina, la prima edizione di un’opera sua dal 1939.

Nel 1977 torna finalmente in Spagna. La sua produzione poetica prosegue con la stessa intensità in questi anni, protrattasi senza interruzioni fino a un’età molto avanzata.

Nello stesso anno viene eletto deputato per il Partito Comunista Spagnolo, ma rinuncia al suo seggio per dedicarsi alla sua attività letteraria e tenere recital in tutta la Spagna. I suoi libri di memorie riscuotono grande successo nelle varie edizioni, sempre più complete, dei diversi volumi della sua Arboleda perdida. Tra i numerosi riconoscimenti e omaggi a lui dedicati spicca il Premio Miguel de Cervantes, che gli viene conferito nel 1983.