La poesía de Alberti cobra cada vez más un tono irónico y desgarrado, como los poemas burlescos Yo era un tonto y lo que he visto me ha hecho dos tontos (1929), Sermones y moradas (1929-1930) y la elegía cívica Con los zapatos puestos tengo que morir (1930). A partir de 1931 aborda el teatro, estrenando El hombre deshabitado y El adefesio. Posteriormente recorre varios países de Europa, pensionado por la Junta de Ampliación de Estudios, para estudiar las nuevas tendencias del teatro.

En 1933 escribe Consignas y Un fantasma recorre Europa, y en 1935, 13 bandas y 48 estrellas. En 1939, al terminar la Guerra Civil española, emigra a la República Argentina. Prolongado hasta 1963, el exilio bonaerense no interrumpe su actividad literaria. La editorial de Gonzalo Losada publica la colectánea Poesía (1924-1939), aparece Entre el clavel y la espada (1941) y Alberti compone una trilogía dramática, de corte neopopular, compuesta por El trébol florido (1940), El adefesio (1944) y La Gallarda (1944-1945).

En 1941 nace su hija Aitana y a partir de 1949, con Juan de Mairena en la memoria, elabora los poemas que compondrán el volumen Coplas de Juan Panadero, en cuya primera edición aparece el autor como colector y amigo de Juan Panadero, un poeta del pueblo, refugiado tras la Guerra Civil y vagabundo por Iberoamérica. En 1951, completa dos homenajes a su tierra de acogida Buenos Aires en Tinta China y Baladas y canciones del Paraná. Un año más tarde, se comercializa la edición de Retornos de lo vivo lejano.
Durante los años cincuenta, cada vez más popular entre los lectores de todo el mundo, Alberti continúa viajando. En varias ocasiones, visita distintos márgenes del bloque comunista, admirando la belleza de países como China y la antigua Unión Soviética. Y el día 28 de mayo de 1963, después de casi veinticuatro años de trastierro en la Argentina, Alberti llega a Roma, instalándose —no por casualidad— en el populoso Trastevere. Allí va a continuar escribiendo, y en idéntico grado, se interesa por su oficio de pintor. Estudia nuevas técnicas de grabado, litografía y aguafuerte, y produce una nutrida obra gráfica. Este mismo año recibe una buena noticia: se publica en España Summa taurina, la primera tirada de una obra suya desde 1939.

Regresa finalmente a España en 1977. Su producción poética continúa con la misma intensidad en estos años, prolongándose sin fisuras hasta muy avanzada edad.

En ese mismo año es elegido diputado por el Partido Comunista de España, pero renuncia a su escaño para proseguir su tarea literaria y dar recitales por toda España. Sus libros de memorias cosechan grandes éxitos en las distintas ediciones, cada vez más completas, de los diferentes volúmenes de su Arboleda perdida. Entre las numerosas distinciones y homenajes que se le dedican destaca el Premio Miguel de Cervantes, que le es concedido en el año 1983.