Anschließend arbeitete er am Instituto Barros Arana sowie in den Bergwerken der Atacama-Region, wo er sich der Alphabetisierung der Arbeiter widmete. Er wurde Chefredakteur der Zeitschrift Antártica in Santiago de Chile und trat 1938 der surrealistisch geprägten Gruppe „La Mandrágora“ bei. Er leitete die Sociedad de Escritores de Chile (SECH) und deren Zeitschrift Alerce. In diesen Jahren beteiligte er sich intensiv am literarischen Leben Chiles und wurde später der sogenannten „Generation von 1938“ zugerechnet.

1952 trat er eine Stelle an der Universidad de Concepción an, wo er am Fachbereich Spanische Philologie die Lehrveranstaltungen „Chilenische Literatur“ und „Literaturtheorie“ übernahm. Dort lehrte er bis 1970. Im selben Jahr ernannte ihn Salvador Allende, Präsident der Republik Chile, zum Kulturrat in China.

1955 gründete er die sogenannten „Escuelas de Temporada“ der Universidad de Concepción. In den darauffolgenden Jahren brachte er diese Aktivitäten auch in andere chilenische Provinzen und öffnete damit die Universität für die breite Bevölkerung.

Nach dem Staatsstreich unter Augusto Pinochet ging er 1973 ins Exil, zunächst in die DDR und später in die damalige Sowjetunion. 1974 ließ er sich schließlich in Caracas nieder, wo er an der Universidad Simón Bolívar und am Centro Rómulo Gallegos unterrichtete.

1979 kehrte er dank eines Guggenheim-Stipendiums nach Chile zurück und hielt Vorträge an verschiedenen amerikanischen Universitäten. Ein Jahr später nahm er seine Gedichte in der Library of Congress in Washington auf.

2002 wurde er zum Ehrenmitglied der Academia Chilena de la Lengua ernannt. Als Mitglied des Instituto de Literatura Latinoamericana in Pittsburgh wurde sein Werk in mehrere Sprachen übersetzt und sein Name findet sich in zahlreichen literarischen Anthologien weltweit.

2003 erhielt er den Miguel-de-Cervantes-Preis. Am 6. Oktober 2005 wurde die Bibliothek des Instituto Cervantes in Bremen nach Gonzalo Rojas benannt.