La colección de la biblioteca está compuesta por más de 45.000 volúmenes y secciones claramente diferenciadas: un centro de recursos para el aprendizaje del español, una sección de audiovisuales, novelas, libros de historia, biografías, literatura representativos de la cultura española e hispanoamericana. La mayor parte de las obras están publicadas en castellano, aunque también pueden encontrarse documentos en inglés, en gaélico y en otras lenguas de España (gallego, catalán y euskera).

Los fondos de la biblioteca se estructuran en diferentes secciones:

• Obras de consulta.
• Literatura española e hispanoamericana.
• Material para la enseñanza y aprendizaje del español, catalán, gallego y euskera.
• Historia, arte y ciencias sociales.
• Literatura infantil y juvenil.
• Traducciones al irlandés y al inglés de literatura hispana.
• Cine, películas y documentales.
• Música española e hispanoamericana.
• Revistas culturales.

Además, la colección del Instituto Cervantes de Londres es la más importante que existe sobre el tema de la imagen de España en la literatura de viaje de escritores extranjeros. Cubre un período de más de tres siglos de relatos sobre la historia, la sociedad y la cultura españolas desde principios del siglo XVIII hasta nuestros días. Si excluimos bibliotecas generales, no es posible encontrar una recopilación tan minuciosa que presente la visión que se ha tenido de España desde diversos países, entre ellos Gran Bretaña, Francia, Alemania, Italia o Estados Unidos.

También cuenta con otra colección compuesta por más de 250 folletos publicados durante la Guerra Civil Española, 1936-1939 en relación con las distintas posiciones que se tomaron durante el conflicto. Los folletos están, en la mayoría, a favor de la República, pero algunos de ellos son pro-Franco y Pro-iglesia católica y con posiciones fuertemente anticomunistas. La mayoría de los folletos son en inglés, algunos en español y unos pocos en otros idiomas.